止一年，改为革职留任，仍分赔工程银两。九年三月，充翰林院掌院学士。寻兼经筵日讲起居注官，并署步兵统领。八月，随驾诣盛京，谒祖陵礼成，加二级。十年三月，署镶黄旗汉军都统。四月，署总管内务府大臣。五月至十一月，两署步军统领。七月，署兵都尚书，十月，户部假照案发，以前在侍郎任内失察，降四级留任；嗣于次年上五旬万寿，并前革留处分恩予开复。十一年四月，命恭办万年吉地工程；并谕『万年吉地命为「龙泉峪」；所有建立规模因地制宜，俱从简约』。六月，管理户部三库事务。七月，署正白旗满洲都统。以江南河湖漫溢，命偕工部尚书朱士彦等前往查办；甫抵清江浦，即遵旨回京。八月，调兵部尚书、镶白旗满洲都统。十二月，仍调工部尚书。十二年三月，充会试副考官。九月，以江南桃源厅奸民陈端等偷穵官堤、龙窝汛十三堡河溢，命赴南河偕两江总督陶澍查办。嗣首犯未获，先将厅汛员弁及从犯鞫讯，奏请治罪。十月，御史瞿溶奏劾湖北巡抚杨泽曾等十款，命穆彰阿赴湖北查办；其南河谳案及查勘工程，交朱士彦及户部左侍郎敬征等办理。十一月，授内大臣。先是，瞿溶接据假名湖北已革知县左章昺列款致书，率行奏劾；适穆彰阿以提讯左章昺坚不承认入奏，谕传瞿溶询悉前由。至是，偕湖广总督讷尔经额遵旨严讯，并将瞿溶交出原书款单与左章昺所书履历，供词核对，字迹不符；遂以左章昺实未列款讦诉奏覆，上命讷尔经额将匿名揭帖之人密缉严办。又以翰林院侍讲学士蒋立镛奏参「湖北孝感、黄陂等县劫案迭出，并江、汉岁修堤工迁延」各款，谕交穆彰阿查办。十三年正月，偕讷尔经额查覆，略言：『荆州堤工，已于上年腊月水涸兴修工竣；孝感、黄陂等县，自去秋捻匪窜扰，业经营、县搜获多名，提省讯办奏结。见在尚无讳盗不报被控案据』。奏入，即回京。道经河南，复遵旨查明各州、县并无以丰报歉、挪补亏款情事；俱报闻。三月，以失察银库郎中奎秀等得赃舞弊，下部议处。五月，调户部尚书。十四年七月，充阅兵大臣。八月，充顺天乡试正考官。十一月，调吏部尚书。寻命以吏部尚书协办大学士，兼署工部尚书。自嘉庆二十三年至是年，四充经筵讲官。十五年正月，充文渊阁领阁事。二月，署步军统领。三月，充会试正考官。九月，以恭办龙泉峪工竣，赏用紫缰并太子太保衔。十二月，以孝穆成皇后、孝慎成皇后奉安礼成，加一级。十六年正月，充上书房总师傅，罢尚书房行走。二月，经筵误班，下部议处。六月，署步兵统领。七月，充国史馆总裁，充武英殿大学士管理工部事务兼署吏部尚书，稽查钦奉上谕事件处。九月，以圆明园不戒于火，迅即扑熄；加一级。十月，仍命在南书房行走。十一月，署正黄旗领侍卫内大臣，调镶黄旗满州都统。十七年三月，署直隶总督。七月，充玉牒馆督催总裁、崇文门监督。十八年三月，充会试正考官。五月，晋文华殿大学士。八月，丁毋忧，赏银五百两。十一月，管理三库事务。十九年四月，署镶白旗满洲都统。五月，偕宗人府宗令肃亲王敬敏等议奏鸦片烟吸食兴贩并官员失察、胥役贿纵、商船窝藏、关津偷漏、棍徒冒充官人、奸民栽赃诬陷各罪名共三十九条，如所议行。六月，四川总督宝兴以川省赋轻，近年夷匪不靖、军需浩繁，援案奏请按粮捐贴；穆彰阿偕军机大臣大学士潘世恩等遵旨议覆，略言『军需藉资民力，不可率以为常。与其按亩加课为补救之方，曷若借帑生息为经久之计。请于各省秋拨应报项下借拨一百万两，以三十余万两为防兵经费；其六十余万两或发商生息、或置田收租，所获息银以四万两为常年经费，其三万余两按年提存司库、归还原借款项』。允之。二十年正月，管理理藩院事务。七月，署正黄旗满洲都统。二十一年，六十生辰，御书「寿■〈宀禹〉延祺」额、「表率群僚资弼亮，赞襄同德畀康强」联句、「福、寿、禄、喜、龙」字及珍绮等件赐之。
时英吉利船滋扰浙江，各海口戒严；二十二年正月，命赴天津偕直隶总督讷尔经额筹办防堵事宜。十一月，英人就抚，讷尔经额奏筹天津善后章程－－御外八条、清内七条、经费一条，偕军机大臣大学士潘世恩等遵旨议奏，应如所请；允之。是年九月，署户部尚书。二十三年正月，户部颜料库冒领案发，坐失察，降三级留任。四月，户部银库亏空案发，穆彰阿以前充管库查库大臣，褫职留任；次年，以罚赔银两全缴，恩予开复。先是，英人迭次犯顺，钦差大臣耆英由广州将军调任两江总督，先后办理防剿，均奏请议抚；至是，耆英仍以钦差大臣驰往广东筹办通商章程。寻奏称：『粤海关原定税则，议增税银之货五十六种、议减六十四种，并原例未载新增十三种。其福州、厦门、宁波、上海亦按新定税则，一体开关』。七月，穆彰阿议从其请。闰七月，耆英疏陈整顿税务九条，穆彰阿复奏请敕各省遵办：均从之。初，福建台湾镇总兵达洪阿、台湾道姚莹以「英人迭次窥伺台湾，饬员弁计诱，沈其舟，奋力斩馘」奏，获优叙。至是，英人就抚，诉称前数次在台洋遭风遇害，达洪阿等系朦奏邀功；命闽浙总督怡良渡台查办，亦如英人所诉入奏。上褫达洪阿、姚莹职，命穆彰阿等